Nous développons une théorie moléculaire de génération de fréquence somme doublement résonnante (DR-SFG) pour analyser les mesures expérimentales récemment appliquées à la molécule de Rhodamine 6G (Rhd 6G) sur la surface de silice fondue. Cette théorie est basée sur le formalisme de la matrice densité et sur l'approximation adiabatique de Born-Oppenheimer. Dans cette étude, le modèle de surface d'énergie potentielle déplacée des états électroniques fondamental et excité du système est utilisé pour obtenir la forme du spectre (DR-SFG) à une température finie. Nous montrerons que cette nouvelle théorie de spectroscopie optiques non linéaire est étroitement rapprochée à la spectroscopie Infrarouge et Raman résonnante. Cette technique nous a permis de dévoiler les phénomènes d'interférence entre les modes de vibration infrarouges actifs qui apparaissent dans les spectres (DR-SFG).
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